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技術(shù)文章

可見高吸收紅外高反射薄膜制備及光學特性研究

摘要

設(shè)計一種同時滿足可見光波段高吸收和遠紅外波段高反射的特殊結(jié)構(gòu)是制備紅外低發(fā)射涂層的重要挑戰(zhàn)。利用濺射鍍膜法和化學合成法制備得到不同尺寸的金納米顆粒(AuNPs)，完成了AuNPs/SiO2/Al薄膜結(jié)構(gòu)設(shè)計，并結(jié)合上等數(shù)值仿真軟件對其結(jié)構(gòu)進行理論分析，使用可見分光光度計和傅里葉紅外光譜儀測試了其可見光和遠紅外波段反射譜，研究了等離激元模式在納米復合結(jié)構(gòu)薄膜中的應(yīng)用。結(jié)果表明，金屬納米顆粒尺寸和介質(zhì)層厚度對該薄膜的反射性能都有十分重要的影響，通過制備納米復合材料，可見光波段吸收率達到64.07%，遠紅外波段反射率下降不超過2.29%。

引言

紅外高反射涂層可以在紅外波段實現(xiàn)高反射、低發(fā)射的效果，廣泛應(yīng)用于建筑、船舶、航天等領(lǐng)域，具有降溫隔熱、節(jié)能環(huán)保、紅外隱身等優(yōu)點，主要由低發(fā)射率顏料、黏結(jié)劑和著色顏料組成，其中*重要的成分是低發(fā)射率顏料。由于鋁等金屬成本低廉、密度低，在可見光到紅外波段反射率高，被用于制備全反射鏡，是低發(fā)**料的常用材料。但其在可見光波段具有高反射率、低吸收率的性能，導致涂層表面過于明亮，在實際應(yīng)用中應(yīng)保持涂層的低亮度。

在可見光波段實現(xiàn)高吸收的一種方法是在涂料中添加著色顏料，直接改變涂層顏色。比如，2013年，Yuan等制備了一種Al/Cr2O3復合顆粒，在片狀鋁粉表面包覆Cr2O3，表現(xiàn)出深綠色，與未包覆的片狀鋁粉相比，其可見光譜的平均反射率下降到50%，而紅外發(fā)射率提高不到10%。2017年，Liu等制備了MnO2、Co3O4包覆的鋁復合顏料，顏色較暗，紅外發(fā)射率*低在30%以下。然而，用上述方法制備的彩色鋁顏料仍具有較高的亮度或高紅外發(fā)射率。在金屬顆粒外包裹的有色顏料厚度過薄，不利于降低亮度，過厚則導致紅外發(fā)射率過高。因此，降低鋁顏料的亮度和保持高紅外反射率成為亟需解決的問題。

表面等離激元具有光的選擇性吸收、局域電場增強等特殊的光學性質(zhì)，在納米傳感器、光開關(guān)器件、光邏輯運算等方面有廣泛的應(yīng)用前景。局域表面等離激元共振(LSPR)主要表現(xiàn)在金屬納米顆粒中，共振特性受到金屬顆粒的材料、結(jié)構(gòu)、形狀、尺寸等因素影響，是金屬納米尺度結(jié)構(gòu)吸收體的基礎(chǔ)。在紅外或可見光范圍內(nèi)的納米結(jié)構(gòu)吸收體可以采用光刻技術(shù)刻畫金屬結(jié)構(gòu)，但這使得它們本身很難用于大面積生產(chǎn)，從而降低了它們的適用性，也可以使用磁控濺射鍍膜以及化學合成金屬納米顆粒并使其隨機覆蓋表面的方法，增加實際操作的可行性。吸收體結(jié)構(gòu)主要為金屬納米顆粒/介質(zhì)/金屬薄膜，由于中間層和上層的薄膜為納米尺度，厚度非常小，對紅外發(fā)射特性的影響較小，因此是實現(xiàn)低亮度低紅外發(fā)射率的一種新的選擇。

銀立方體/介質(zhì)/金屬結(jié)構(gòu)可以在固定共振峰位置實現(xiàn)大面積的上乘吸收。2012年，Moreau等利用逐層沉積法在金膜表面加入厚度可控的聚合物隔離層，將化學合成的銀納米立方體隨機吸附到金膜上，從而創(chuàng)造一種新的超材料吸收體結(jié)構(gòu)，當隔離層厚度為5~10 nm時，有效吸收率*高。但銀立方體顆粒制備過程較為復雜，共振吸收范圍較為狹窄，納米顆粒覆蓋均勻度可控性比較低。可以通過改變納米顆粒的大小和間隔層的厚度來定制反射光譜。

除此之外，金納米顆粒/介質(zhì)/金屬結(jié)構(gòu)和其他特殊納米結(jié)構(gòu)也可以實現(xiàn)可見光波段的吸收，2013年，Shen等利用LSPR設(shè)計了亞微米尺度的周期性金蘑菇陣列，其機制為多種等離子體共振模式相耦合，表現(xiàn)為狹窄的半高寬和高折射率靈敏度。2016年，Jeon等設(shè)計了一種可電控的由聚苯胺包裹的金立方體納米結(jié)構(gòu)，通過施加電勢，實現(xiàn)了金納米核局域表面等離子體共振峰的可逆調(diào)諧，從而產(chǎn)生電致變色現(xiàn)象。金的化學性質(zhì)比銀更穩(wěn)定，金納米顆粒的制備工藝也更為成熟簡便。

利用表面等離激元模式實現(xiàn)薄膜的可見高吸收紅外高反射機制的研究先例較少，將表面等離激元應(yīng)用于降低亮度的同時保持紅外高反射特性的薄膜設(shè)計具有重要意義。本文利用濺射鍍膜法和化學合成法制備得到不同尺寸的金納米顆粒(AuNPs)，完成了基于等離激元共振腔的AuNPs/SiO2/Al薄膜結(jié)構(gòu)設(shè)計，結(jié)合上等數(shù)值仿真軟件對其結(jié)構(gòu)進行理論分析，使用紫外可見分光光度計和傅里葉紅外光譜儀測試其可見光和遠紅外波段反射譜，較系統(tǒng)地研究了等離激元模式在納米復合結(jié)構(gòu)薄膜中的應(yīng)用前景。

結(jié) 論

(1)采用等離激元共振腔機制可以同時實現(xiàn)低亮度、高紅外反射性能，薄膜具備較好的均勻度，制備方法簡便易行，實驗可重復性較高，成本較低，在金屬膜基礎(chǔ)上增加的厚度為納米量級，不會對其本身特性造成很大影響，具有研究價值。

(2)金屬材料、納米顆粒形狀尺寸、介質(zhì)層厚度、結(jié)構(gòu)周期等參數(shù)均會影響AuNPs/SiO2/Al薄膜的可見光波段和遠紅外波段反射性能，通過進一步調(diào)節(jié)影響參數(shù)，可以獲得更多滿足不同性能要求的涂層。

(3)所設(shè)計薄膜在遠紅外波段反射率*低達到2.29%，比在金屬顆粒中直接添加著色顏料的方法具有顯著優(yōu)勢。

(4)所設(shè)計薄膜在可見光波段吸收率*高達到64.07%，距離上乘吸收的目標還有一定空間，這可能是受到薄膜顆粒均勻及顆粒間距的影響。不同尺寸納米顆粒的共振峰位置不同，通過將不同尺寸納米顆粒同時覆蓋在介質(zhì)層表面，有助于實現(xiàn)可見光波段的寬頻吸收。

1 實驗材料和方法

1.1 材料

1.2 薄膜制備裝置

1.3 分析測試儀器

1.4 AuNPs/SiO2/Al薄膜的制備

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 AuNPs/SiO2/Al薄膜的制備與表征