由二維(2D)材料/窄帶隙半導(dǎo)體組成的混合異質(zhì)結(jié)構(gòu)代表了設(shè)計高效率和成本有效的近紅外(NIR)光電探測器的有前途的平臺。然而，由于混合異質(zhì)結(jié)構(gòu)的相對高的折射率和低的吸收系數(shù)，性能的提高通常受到減少的光使用的限制。本研究表明，準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜可以很好地用作抗反射涂層，以大大提高基于多層PdTe₂/Ge異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NIR光電探測器的性能。具體地，在具有優(yōu)化厚度的鈣鈦礦涂層上，光響應(yīng)性和特定探測率可以在1550nm光通信波長下，在零偏壓下，光強度為~70μWcm^-2從~526.4mA W^-1到~976.2mA W^-1，從~2.43×10¹¹Jones到~4.78×10¹¹Jones有顯著改善。同時，包括暗電流和響應(yīng)速度在內(nèi)的其他重要性能參數(shù)可以保持幾乎相同。此外，由于濕度的提高上部準(zhǔn)2D鈣鈦礦層的電阻，光電探測器在大氣條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的器件穩(wěn)定性和操作耐久性。這些結(jié)果不僅為提高近紅外光電器件的性能提供了一條便捷的途徑，而且拓寬了鈣鈦礦材料的應(yīng)用范圍。

根據(jù)之前的研究，使用熱輔助轉(zhuǎn)換方法來生長2DPdTe₂多層膜。首先，通過電子束蒸發(fā)技術(shù)將~8nm厚的Pd薄膜沉積在氧化硅襯底上。然后，將襯底放置在高溫管式爐的中心區(qū)域，并將純度為99.99%的Te粉末放置在距離襯底約10cm的上側(cè)。放置粉末的區(qū)域的溫度設(shè)定為200℃以確保蒸發(fā)，并且使用100sccm的Ar氣將蒸發(fā)的氣體向下游拖曳。同時，將管式爐的中心區(qū)域加熱到300℃以進行碲化。大約1小時后，可以在襯底上獲得2DPdTe₂多層膜。準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜是根據(jù)之前的工作通過兩步配體交換旋涂法獲得的。

MAPbI₃3D鈣鈦礦的前體溶液是通過將159mgMAI和461mgPBI₂溶解在133mL二甲基亞砜(DMSO)和1867μL N，N-二甲基甲酰胺(DMF)的混合溶劑中獲得的，而(PEA)₂PbI₃ 2D鈣鈦礦是通過將498mg PEAI和461mgPBI₂溶解在2mL N，N-二甲基甲酰胺的溶劑中獲得的。在**步中，將20 mL在100℃預(yù)熱的3D鈣鈦礦前體溶液以3000 rpm旋涂在基底上30秒。然后，將基底在100℃退火約30秒。**步,退火后，將20mL在100℃預(yù)熱的2D鈣鈦礦前體溶液滴在以4000 rpm旋轉(zhuǎn)30秒的基底上。旋涂后，襯底在100℃下退火30分鐘。在熱能的作用下，3D鈣鈦礦成分將擴散到2D鈣鈦礦成分中，產(chǎn)生在垂直方向上具有梯度多相的準(zhǔn)2D鈣鈦礦。

圖1(a)示出了具有準(zhǔn)2D鈣鈦礦ARC的基于多層PdTe₂/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NIR光電探測器的示意圖。作為第10族過渡金屬二硫族化物(TMD)代表的多層PdTe₂膜通過預(yù)沉積Pd膜的熱輔助碲化而生長，并轉(zhuǎn)移到覆蓋有絕緣層的平面Ge襯底上，該絕緣層具有預(yù)定的開放窗口。然后，將準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜旋涂在PdTe₂層的頂部，以完成NIR光電探測器的構(gòu)造。圖1(b)描繪了制造的異質(zhì)結(jié)構(gòu)器件的橫截面SEM圖像。顯然，可以容易地觀察到雙層堆疊結(jié)構(gòu)。PdTe₂多層膜和準(zhǔn)2D鈣鈦礦的厚度分別確定為~57和~190nm。圖1(c)顯示了在氧化硅基底上合成的PdTe₂多層的SEM圖像，顯示了連續(xù)、均勻和相對平坦的膜。顯然，觀察發(fā)現(xiàn)PdTe₂多層實際上由尺寸約為100-450nm的基本致密的晶疇組成，形成典型的多晶結(jié)構(gòu)，如圖1(d)所示的AFM圖像進一步證實。源自~8nm Pd膜的PdTe₂層的厚度為約~58.8nm，均方根粗糙度為~6.67nm，與從SEM圖像看到的結(jié)果一致。

圖1.(a)具有準(zhǔn)2D鈣鈦礦電弧的基于PdTe₂/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NIR光電探測器的示意圖。(b)覆蓋有準(zhǔn)2D鈣鈦礦的PdTe₂/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的橫截面SEM圖像。(c)合成的PdTe₂層的SEM圖像，(d)AFM圖像和(e)XRD圖案。(d)中的插圖顯示了高度輪廓。(f)PdTe₂層上六個隨機點的拉曼光譜。(f)中的插圖顯示了包含裸露的氧化硅襯底(左)和覆蓋有PdTe₂層的氧化硅襯底(右)的光學(xué)圖像。(g)PdTe₂的2D拉曼圖譜100×100 μm²以上的層。準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜的吸收光譜和光致發(fā)光光譜。(h)中的插圖顯示了制備的準(zhǔn)2D鈣鈦礦的SEM圖像。

圖3(a)示意性地示出了PdTe₂/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的準(zhǔn)2D鈣鈦礦膜的抗反射效應(yīng)的光俘獲機制。由于空氣、準(zhǔn)2D鈣鈦礦、PdTe₂/Ge活性層之間的折射差異，部分入射NIR光被異質(zhì)結(jié)構(gòu)反射，剩余的被異質(zhì)結(jié)構(gòu)吸收以產(chǎn)生光電流。根據(jù)光學(xué)基本原理，反射部分由準(zhǔn)2D鈣鈦礦薄膜的厚度和入射NIR光的波長決定。為了清楚地闡明準(zhǔn)2D鈣鈦礦電弧的作用，我們進行了理論計算，以關(guān)聯(lián)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光吸收和準(zhǔn)2D鈣鈦礦厚度之間的關(guān)系。如圖3(b)所示，在沒有ARC的情況下，PdTe₂/Ge異質(zhì)結(jié)構(gòu)只能吸收1550nm的入射光的54.8%。當(dāng)鍍上一層準(zhǔn)2D鈣鈦礦時，該值變得更高，并且隨著鈣鈦礦厚度的增加而逐漸升高，在鈣鈦礦厚度為190nm達到*大吸收率~88.6%。然后，當(dāng)鈣鈦礦厚度進一步增加時，它逐漸下降，當(dāng)鈣鈦礦厚度達到380nm時，達到*小吸收率~54.9%。此外，如圖3(c)所示，基于有限元方法，在1550nm近紅外光照射下，也模擬了具有不同厚度的準(zhǔn)2D鈣鈦礦ARC的PdTe₂/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電場分布。顯然，異質(zhì)結(jié)構(gòu)內(nèi)部的電場隨著電弧而變得更強，并且在鈣鈦礦厚度為190nm時觀察到*強的電場，這表明了明顯的光限制和捕獲效應(yīng)。模擬結(jié)果表明，具有*佳厚度為190nm的準(zhǔn)2D鈣鈦礦電弧可以有效地抑制光反射，并提高PdTe2/Ge 2D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)在NIR波長范圍的光利用率，這也與實驗結(jié)果一致。

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